Preciso de outra conta para acrescentar uma palavra-passe ao acesso Google ou associar o Google à conta de e-mail?

Não. Inicie sessão na conta existente e abra as definições de acesso. Se utiliza o Google, verifique o e-mail atual conforme indicado e defina uma palavra-passe. Se já usa e-mail e palavra-passe, confirme essa palavra-passe e escolha a conta Google a associar. Antes de remover a associação, certifique-se de que ainda consegue entrar com e-mail e palavra-passe. Não envie palavras-passe nem códigos de verificação ao Support.